La biblioteca ha prevalentemente una funzione di supporto all'archivio, essendo in gran parte costituita da pubblicazioni derivate da indagini sulla documentazione storica dell'Opera o comunque relative ai monumenti ad essa affidati. Più recentemente, la collezione si è arricchita dei cataloghi delle numerose mostre cui l'ente partecipa con il prestito delle proprie opere d'arte.

La sua consistenza si aggira intorno ai 3000 titoli, fra i quali sono presenti otto cinquecentine e dodici seicentine. Si segnalano inoltre numerosi opuscoli ottocenteschi relativi alla realizzazione della facciata di S. Maria del Fiore e altre questioni relative ai monumenti.

La biblioteca si è dotata di una catalogazione online, accessibile sia tramite questo sito sia attraverso l'OPAC dello SDIAF (Sistema documentario integrato dell'area fiorentina), cui l'Opera aderisce dal 2007.

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